Der renommierte Münchner Architekt Leonhard Romeis (1854–1904) errichtete zwischen 1892 und 1896 für den Textilfabrikanten Heinrich Baron von Liebieg (1839–1904) einen der schönsten und prachtvollsten Privatbauten der Gründerzeit. Geprägt durch zahlreiche Studienreisen, aber auch durch die Bauten seiner fränkischen Heimat, vereinte Romeis in dem Gebäude Elemente verschiedener europäischer Baustile wie der Südtiroler und der Bamberger Renaissance. Besonders im Inneren der Villa, deren Räumlichkeiten mit Stuck- und Holzdecken, Vertäfelungen, maßgearbeiteten Möbeln und Kunstwerken geschmückt sind, treffen unterschiedliche Stilrichtungen aufeinander.
Ähnlich wie beim Stilmix in der Architektur vereint der die Villa umgebende Garten Gewächse, die in verschiedenen Regionen der Welt beheimatet sind. Platanen, Blauglockenbäume, der Trompetenbaum, die Schwarznuss, rot und weiß blühende Kastanien, Magnolien und der Schnurrbaum erzeugen bis heute eine einmalige idyllische Atmosphäre.
Der Garten des Liebieghauses dient zu verschiedenen Anlässen auch als stimmungsvoller Veranstaltungsort, ob für Ausstellungseröffnungen, Konzerte, Bildhauer-Workshops, das alljährlich stattfindende Kinderfest oder die erfolgreiche Reihe LIEBIEGHAUS LIVE, bei der das Liebieghaus laue Sommernächte mit Live-Musik feiert.
Ein inzwischen auch über Frankfurts Stadtgrenzen hinaus bekannter und beliebter Ort zum Verweilen im Anschluss an den Museumsbesuch ist das Café im Liebieghaus. Dort können sich die Besucher in entspanntem Ambiente mit ausgewählten Kuchen- und Kaffeespezialitäten verwöhnen lassen – sowohl drinnen in den gemütlichen Stuben als auch draußen im großen Terrassenbereich.